El primer momento cumbre de James Rodríguez con la Selección Colombia de mayores fue en el Mundial de Brasil 2014, en el que no solo fue máximo artillero con seis tantos, sino que el primer gol que le marcó en octavos de final a Uruguay, en el Maracaná, fue escogido como el mejor del torneo y ganador, además, del Premio Puskas ese año.

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Su debut con la escuadra nacional fue en el primer partido de la Eliminatoria para ese Mundial contra Bolivia, el 11 de octubre de 2011 en La Paz. El técnico Leonel Álvarez se la jugó por él incluyéndolo en la formación inicialista. Ese día actuó con el número 5 en la espalda.

James venía de brillar en el Mundial sub–20, del cual Colombia fue la sede, y en la Eliminatoria hacia Brasil fue influyente para lograr la clasificación a la Copa del Mundo después de 16 años de ausencia, bajo la dirección técnica de José Pékerman.

En el estreno contra Grecia, en Belo Horizonte, James marcó el 3–0 de Colombia; en Brasilia, marcó el primero de cabeza en el 2–1 sobre Costa de Marfil; contra Japón, en Cuiabá, hizo un doblete para ganar 4–1; en octavos de final, en el Maracaná, hizo los dos tantos para el triunfo 2–1 sobre Uruguay, y, en cuartos, en Fortaleza, de penalti, marcó el descuento ante Brasil.

Sus lágrimas tras la eliminación de Colombia ante la canarinha fueron conmovedoras y rivales como Dani Alves y David Luiz, mientras lo consolaban, le pedían al público asistente al Arena Castelao que lo aclamaran. En su camino hacia el vestuario, el técnico de Brasil, Luiz Felipe Scolari, también le extendió la mano en señal de felicitación.

El gran desempeño de James en el Mundial despertó el interés del Real Madrid, que terminó llevándolo a sus filas a cambio de 80 millones de euros que abonó a las cuentas del Mónaco. En dos etapas con el club blanco cosechó nueve títulos.

Cuatro años después, James volvió a acudir a la cita mundialista en Rusia 2018, donde su aporte fue escaso ya que llegó disminuido al torneo debido a una lesión.

No fue inicialista en el primer partido contra Japón, fue titular contra Polonia y Senegal (salió en el minuto 31) y no actuó en el duelo de octavos de final contra Inglaterra.

En el trayecto hacia Catar 2022 la imagen de James Rodríguez en la Selección Colombia comenzó a desdibujarse por cuenta de sus desencuentros, primero, con el técnico Carlos Queiroz y, posteriormente, con Reinaldo Rueda.

Con respecto al portugués fue acusado de liderar un movimiento para sacarlo del cargo, un hecho que se consumó tras las derrotas ante Uruguay, en Barranquilla (3–0), y Ecuador, en Quito (6–1).

Con Rueda se molestó por no llevarlo a Copa América de Brasil 2021, bajo el argumento de que no estaba en su mejor condición física. James emitió un comunicado en el que desmintió al entrenador vallecaucano, que volvió a tenerlo en cuenta para la Eliminatoria, donde después de acumular siete partidos consecutivos sin marcar gol, la Selección quedó eliminada del Mundial.

La Copa América de 2024 fue la punta de lanza para el reencuentro con su mejor versión en la Selección.

James no solo llegó con Colombia a la final (la perdió con Argentina), sino que fue el mejor jugador del torneo por encima de Lionel Messi.

Marcó un gol, realizó seis asistencias, fue el mejor jugador en los partidos contra Paraguay, Brasil, Panamá y Uruguay y fue incluido en el equipo ideal de las tres jornadas de la fase de grupos y de cuartos de final.

Con Colombia volvió a lograr la clasificación al Mundial de 2026, donde llegó sin ritmo de competencia lo que afectó su rendimiento en el torneo.

No obstante, consiguió llegar hasta dieciseisavos de final, instancia en la que Colombia quedó eliminada al caer en la tanda de penales ante Suiza.

Dos meses después de finalizada su participación en el Mundial, James fue anunciado como nuevo jugador del Atlético Nacional y este martes confirmó su retiro del combinado nacional, manifestando que fue un honor la número 10 y portar la banda de capitán. Dijo que se iba con la tranquilidad de haber entregado lo mejor de sí por el bien de la Selección.

En total, James disputó 131 partidos con la camiseta de Colombia y anotó 31 goles, el último de ellos el 18 de noviembre de 2025 en el triunfo por 3-0 frente a Australia en un amistoso internacional.